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Einer der bedeutendsten englischen Singer/Songwriter, der seine einzigartige Stimme, die sich über 5 Oktaven erstreckte, wie ein Melodieinstrument einsetzen konnte (sie wurde oft mit John Coltranes Saxophonstil verglichen). Als Sänger war der ein Pionier eines Stils, der organisch Folk, Jazz und Soul verschmolz. Vergleichbar einem Davey Graham, dessen Gitarrenstil grundlegend für die Experimente eines John Renbourn und Bert Jansch war, bauten auf seinem Ansatz „Gentle Souls“ wie Nick Drake und John Martyn. Buckleys erste zwei Alben Goodbye And Hello (1967) und Happy Sad (1968) ließen sich noch eher der Folk-Sparte zuordnen, wobei die Verwendung elektrischer Instrumente zu dieser Zeit in keinem Widerspruch mehr dazu stand. Bereits bei Happy Sad verjazzte sich Buckleys Stil merklich. Er spielte 12-String-Gitarre, sein Kollege Lee Underwood eine jazzige E-Gitarre, deren Riffs mit Bass, Congas und Vibes unterlegt wurden. 1969 unterschrieb er einen Plattenvertrag mit Frank Zappas Straight-Label. Es folgten die exzentrischen Alben Blue Afternoon und Lorca, mit seinem innovativen Titeltrack im 5/4-Takt. Eines seiner experimentellsten Alben war Starsailor, auf dem ihn Mothers-of-Invention-Musiker Buzz & Bunk Gardner auf Trompete, Flügelhorn, Flöte und Tenor-Saxophon begleiteten. Song To The Siren sollte in den 80er Jahren von den Cocteau Twins gecovert werden. Seine letzten drei Alben drifteten in Richtung qualitativ höherwertigen Mainstream (Funk und Soul). Am Abend des 29. Juni 1975 verabreichte sich Tim Buckley eine Überdosis seiner Lieblingsdroge Heroin, sagte zu seiner Freundin „Bye, Bye, Baby“ und schied dahin. Mit Dream Letter und Live At The Troubadour wurden Anfang der 90er Jahre zwei Konzertmitschnitte veröffentlicht.